各種酸化剤を用いた原子層堆積法によるTiO2の光学特性：エリプソメトリーによる吸収特性の解析

本研究では、H₂O、H₂O₂、O₃、およびO₂プラズマなどの酸化剤とテトラキス（ジメチルアミノ）チタンを用いた原子層堆積法（ALD）で成長させたTiO₂薄膜の光学特性を解析します。TiO₂-H₂Oは、ブラックTiO₂に特徴的なTi³⁺状態と酸素空孔を示し、可視-NIR光吸収を増強しました。この効果は表面メモリー効果によりALDサイクル数の増加とともに増大し、成長速度の低下をもたらしました。一方、H₂O₂、O₃、およびO₂プラズマで成長させた膜は、より化学量論的であり、欠陥が少なく、Ti³⁺の不在により可視-NIR吸収を示しません。H₂Oで堆積されたTiO₂薄膜は表面粗さと疎水性の増加も示す一方、他の酸化剤で成長させた膜はより高い粗さを示しつつも疎水性は低下しました。エリプソメトリーおよびUV-vis分光法により、H₂Oで成長させたTiO₂薄膜は可視域で屈折率と消光係数が増加し、Moss-Burstein効果によるバンドギャップの拡大が確認されました。逆に、他の酸化剤で成長させた膜は、膜厚の増加に伴いバンドギャップが減少し、屈折率は増加するものの、バンドギャップ以下では消光係数がゼロでした。中赤外エリプソメトリー測定により誘電応答が明らかになり、エネルギーおよび環境用途向けTiO₂薄膜の特性を調整する上で酸化剤が果たす重要な役割が強調されました。