전기화학적 리튬 삽입 과정에서 실리콘 나이트라이드 음극의 구조적 진화

실리콘 및 흑연 양극을 대체할 수 있는 탁월한 잠재력을 지닌 변환 합금 리튬 이온 배터리 전극인 질화규소(SiN_x)는 향상된 사이클 안정성과 고속 충전 기능을 제공합니다. 형성 주기 동안 SiN_x는 돌이킬 수 없게 리튬화 실리콘과 니트리도실리케이트 매트릭스의 혼합물로 변환됩니다. 그러나 이러한 기본적인 이해를 넘어서 변환 후 구조가 어떻게 전기화학적 성능을 향상시키는지에 대한 근본적인 통찰력이 제한되어 있습니다. 이는 SiN_x 음극의 최적화 및 상용화 전망을 크게 방해합니다. 여기서 operando(실시간 작동 중) 전기화학적 원자힘 현미경은 변환 반응 중 SiN_x 박막의 형태학적 및 화학기계적 변화를 밝히는 데 사용됩니다. 우리는 변환 후 SiN_x가 단단한 외부 니트리도실리케이트 표면과 부드러운 내부 Si가 풍부한 코어로 구성된 코어-쉘형 구조를 사용하여 매트릭스 내에 내장된 실리콘 도메인을 형성한다는 것을 설명합니다. 형성되는 실리콘 도메인은 결정적으로 실리콘의 균열 임계값보다 작게 유지되는 매우 안정적인 치수(직경 ~100 nm)를 갖습니다. 이로 인해 균열, 분쇄 및 그에 따른 용량 감소의 역효과가 없을 것으로 예상되는 기계적으로 더욱 견고한 양극이 생성됩니다. 우리의 연구는 질화규소 양극에 대한 근본적인 이해에 중요한 진전을 이루었으며 이를 차세대 배터리에 통합할 수 있는 경로를 제공합니다.