电化学锂化过程中氮化硅阳极的结构演变

氮化硅 (SiN_x) 是一种转化合金锂离子电池电极，具有替代硅和石墨阳极的巨大潜力，具有更高的循环稳定性和快速充电能力。 在形成循环期间，SiN_x不可逆地转化为锂化硅和氮化硅酸盐基质的混合物。 然而，除了这一基本理解之外，对转换后结构如何提高电化学性能的基本了解还很有限。 这极大地阻碍了 SiN_x 阳极的优化和商业化前景。 在此，operando电化学原子力显微镜用于揭示SiN_x薄膜在转化反应过程中的形态和化学机械变化。 我们阐明，转换后的 SiN_x 形成嵌入基体中的硅域，该基体具有由坚硬的外部氮化硅酸盐表面和较软的内部富硅核组成的核壳状结构。 形成的硅域具有非常稳定的尺寸（直径约 100 nm），最重要的是，该尺寸仍然小于硅的临界裂纹阈值。 这会产生机械性能更加坚固的阳极，预计不会受到破裂、粉碎和随后的容量衰减的不利影响。 我们的工作标志着对氮化硅阳极的基本理解取得了重要进展，并为将其纳入下一代电池提供了途径。